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La storia della Biblioteca Angelica inizia con Angelo Rocca il vescovo agostiniano che, negli ultimi anni del XVI secolo, affidò la sua collezione di circa 20.000 volumi al convento di Sant’Agostino e decise di aprirla a tutti senza alcuna limitazione. L’assoluta novità dell’istituzione voluta dal Rocca destò l’interesse di un pubblico sempre crescente e la fama della biblioteca si diffuse ben presto tra gli studiosi dell’epoca attirando preziosi lasciti e acquisizioni. Sicuramente di gran lunga il più importante fu l’acquisto, nel 1762, della biblioteca del cardinale Domenico Passionei. Costui, con la raccolta di libri che aveva ricercato e acquistato durante i viaggi nei paesi dell’Europa protestante in qualità di legato pontificio, arricchì e raddoppiò il patrimonio dell’Angelica. Tali opere costituiscono una delle maggiori raccolte di testi sulle controversie religiose del Seicento e del Settecento. Pochi anni dopo furono portati a termine i lavori di ristrutturazione e di ampliamento dell’insula Augustiniana che gli agostiniani avevano affidato all’architetto Luigi Vanvitelli. Nel 1786 il nuovo salone monumentale dell’Angelica, conosciuto come il Salone Vanvitelliano, riaprì al pubblico. La storia agostiniana della Biblioteca termina dopo la presa di Roma, quando, nel marzo del 1871, la Giunta Liquidatrice dell’Asse Ecclesiastico emana un decreto che incamerava i beni e le rendite degli ordini religiosi. Il 29 dicembre 1873 fu nominato il primo direttore laico, Ettore Novelli. Dal 1940 l’Angelica conserva in deposito circa 4.000 volumi di proprietà dell’Accademia letteraria dell’Arcadia. L’Angelica ha un patrimonio vastissimo, dalla letteratura alla scienza, dall’esoterismo alla religione, dai libri di viaggio alle carte geografiche, ai libri di medicina e alle guide di Roma. Oltre 200 000 volumi costituiscono il suo fondo librario, di cui  più di 100 000 editi dal XV al XVIII secolo tra cui circa 20.000 cinquecentine. La raccolta manoscritta, con oltre 2700 unità in alfabeto latino, greco ed orientali attraversa l’arco dei secoli dal IX al XX.